Георгий Иванович родился 25 февраля (9 марта) 1886 года, на хуторе Нарбутовка (около Глухова; ныне Сумская область Украины) в семье мелкого служащего. Его отец, Иван Яковлевич, принадлежал к старинному литовскому дворянскому роду, однако совершенно захудалому. Он был человеком образованным: окончил физико-математический факультет Киевского университета. Мать художника, Неонила Николаевна, урождённая Махнович, была дочерью священника, рано осиротела и вышла замуж совсем молодой. В семье Нарбутов было семеро детей: пятеро сыновей и две дочери. Ещё в детстве Георгий вырезал «вытынанки» — фигурки из бумаги, служившие украшением народного жилища. С 1896 года он учился в Глуховской гимназии, где заинтересовался книжной иллюстрацией, рисунками И. Билибина к детским книжкам, увлёкся геральдикой. Начальное художественное образование Георгий получил своими силами.

В 1906 году, по окончании гимназии, Георгий с братом Владимиром переезжают в Санкт-Петербург и в конце августа поступают в Петербургский университет на факультет восточных языков. Однако Георгий сразу же перевелся на филологический факультет. Найдя среди студентов университета таких же, как он, художников-любителей, Нарбут организовал в вечерние часы занятия рисунком. Недолгое время Нарбут посещал частную студию Е.Н. Званцевой, где его наставниками были Л.С. Бакст и М.В. Добужинский. В начале весны 1909 года Георгий Нарбут впервые участвовал в самой представительной столичной выставке того времени — VI выставке Союза русских художников. В том же году, по совету М. Добужинского, Г. И. Нарбут уехал в Мюнхен, где три месяца совершенствовал мастерство в студии графика Ш. Холлоши, изучал книги в Мюнхенской пинакотеке. Влияние на творчество Г. Нарбута оказал немецкий график Эмиль Преториус, который в 1909 году основал в Мюнхене Школу иллюстрации и книжного дела.

После возвращения в Санкт-Петербург Георгий Иванович стал членом художественного объединения «Мир искусства», а в 1916 году вместе с Е. Лансере, К. Петровым-Водкиным, И. Билибиным он был избран в комитет этого объединения. Нарбут становится постоянным сотрудником журнала «Аполлон». С 1913 года он также работал в качестве художника в редакции журнала «Гербовед», издававшемся в течение двух лет.

19 мая 1915 года, по протекции В. К. Лукомского, назначенного в 1914 году на должность управляющего гербовым отделением Сената, Нарбут был назначен канцелярским служителем департамента геральдии. Позднее художник был призван на военную службу. Ему удалось устроиться в Красный Крест при одном санитарном поезде, с которым он никуда не ездил, а должен был ежедневно бывать в Царском Селе. Затем, с помощью Мстислава Добужинского, он был зачислен в историческую комиссию Красного Креста. Теперь его «служба» заключалась в ежедневных занятиях по редактированию книги о 50-летии Красного Креста и в графической работе для этого издания.

После Февральской революции 1917 года Нарбут вместе с некоторыми другими деятелями искусства, а также тремя представителями Совета Рабочих и Солдатских Депутатов становится членом особого Совещания по делам искусств при Временном правительстве. В Санкт-Петербурге Г. Нарбут жил с небольшими перерывами до 1917 года.

В марте 1917 года Г. Нарбут уезжает в Киев. Поездка была ему оформлена как командировка с целью принятия мер по охране киевского дворца. В сентябре того же года он стал профессором графики новообразованной Украинской академии искусств, а с декабря (по другим данным, с февраля 1918) — её ректором. В Киеве Нарбут занимался созданием эскизов военных мундиров армии Украины, оформлением упаковок и этикеток для украинских товаров. Он создал украинские банкноты, грамоты, открытки и почтовые марки.

После провозглашения Украинской державы во главе с П. Скоропадским, Модзалевский и Нарбут начали добиваться отмены утверждённых гербов и печатей УНР. 18 июля 1918 года гетман утвердил спроектированную Нарбутом новую малую Государственную печать: на восьмиугольном щите был изображён казак с мушкетом. Щит был обрамлён барочным картушем и увенчан трезубцем святого Владимира. По кругу с обеих сторон шла надпись «Українська Держава». Её напечатали на банкноте в 1000 карбованцев, выпущенной 13 ноября 1918 года. Государственный Герб, разработанный Нарбутом, утвердить не успели: 14 декабря гетман отрёкся власти.

Главной в творчестве Нарбута стала работа над созданием рисунков для «Украинской азбуки», которую он начал в 1917 году ещё в Петрограде. В ней художник достиг предельной простоты и вместе с тем изысканности композиции, рисунка и цвета. В решении букв азбуки Нарбут объединил достижения как украинской рукописной и печатной книги, так и достижения западноевропейских мастеров шрифта.

После установления Советской власти на Украине Г.И. Нарбуту стали поступать заказы от издательств Совета народного хозяйства Украины и Всеукраинского литературного комитета. Для их выполнения художник находит новые художественные решения, становясь отцом украинской советской книжно-журнальной графики. В основу своего нового стиля он положил украинский изобразительный фольклор — «козаки-мамаи», набойки, ковры, расписная керамика, резьба по дереву и прочее. Вместе с тем от мазепинского герба, парчовых жупанов и барочных фронтонов он с поразительной быстротой и лёгкостью переходит к пятиконечной звезде и суровой архитектуре заводских строений.

19 декабря 1917 года был напечатан первый денежный знак Украинской Народной Республики — купюра достоинством в 100 карбованцев, автором оформления которого был Георгий Иванович Нарбут. В оформлении купюры Нарбут применил орнаменты в духе украинского барокко XVII—XVIII веков, декоративные шрифты, изображение самострела (герб Киевского магистрата XVI— XVIII веков) и трезубца святого Владимира, ставшего впоследствии государственным гербом Украины.

1 марта 1918 года Центральная Рада приняла закон о введении новой денежной единицы — гривны. Было напечатаны дензнаки номиналами в 2, 10, 100, 500, 1000 и 2000 гривен (проекты двух последних были выполнены уже после провозглашения гетманата). Георгием Нарбутом были выполнены эскизы банкнот номиналами в 10, 100 и 500 гривен. В эскизе 10-гривневой купюры он использовал орнаменты украинских книжных гравюр XVII века, 100-гривневой — изображение рабочего с молотом и крестьянки с серпом на фоне венка из цветов и плодов, 500-гривневой — аллегорию «Молодая Украина» в виде озарённой девичьей головки в венке (благодаря ей, купюра получила ироническое народное название «Горпинка»).

Придя к власти, гетман Павел Скоропадский восстановил в качестве денежной единицы Украинской державы карбованец. Георгию Нарбуту принадлежит эскиз 100-рублевого дензнака, где он использовал портрет Богдана Хмельницкого (водяной знак), индустриальные мотивы и созданный им проект герба Украинской державы.

Сразу после Февральской революции Временное правительство приняло решение о выпуске почтовой марки с новой символикой. Летом 1917 года Министерством почт и телеграфов был объявлен конкурс на лучший рисунок новой почтовой марки, в котором Г. И. Нарбут принимал участие.

Георгий Нарбут был автором первых марок Украинской Народной Республики, номиналом в 30, 40 и 50 шагов. Марки вышли в свет 18 июля 1918 года и были изготовлены в Киеве на Пушкинской улице, 6, где в те годы располагалась типография Василия Кульженко, а также в одесской типографии Ефима Фесенко. На марке в 30 шагов была помещена аллегория «Молодая Украина», на миниатюре в 40 шагов дано изображение стилизованного трезубца святого Владимира, на марке в 50 шагов — почтовых рожков и большой цифры номинала.

Г. И. Нарбут являлся также автором проектов невыпущенных марок с портретами князя Константина Острожского, философа Григория Сковороды и гетмана Петра Дорошенко в 10, 20 и 40 шагов, соответственно, марки «в пользу почтальона» номиналом в 30 шагов и марки на продажу табака в 10 гривен.

В 1926 году в Киеве состоялась посмертная выставка художника. В том же году в Ленинграде вышла книга Эриха Голлебраха «Силуэты Нарбута».

Нарбутовская марка с аллегорией «Молодая Украина» служила до 1986 года основным элементом для эмблемы Союза украинских филатклистов и нумизматов (США). В 1992 году директор СУФН Ингерт Кузич-Березовский учредил приз имени Георгия Нарбута «За лучший проект украинской марки». Приз ежегодно вручается художнику, чьи марка, серия марок или почтовый блок были признаны лучшими.

16 мая и 17 июня 1992 года вышли первые стандартные марки Украины. Они повторяли рисунок-аллегорию Г. И. Нарбута «Молодая Украина», который он использовал для марки УНР номиналом в 30 шагов.

В 2006 году Национальный банк Украины выпустил памятную монету номиналом в 2 гривны, посвящённую 120-летию со дня рождения Г. И. Нарбута.

На аверсе изображён фрагмент оформления купюры 1918 года — крестьянка и рабочий на фоне венка из цветов и плодов, над которым размещён год чеканки монеты «2006», малый Государственный Герб Украины и надпись — «НАЦІОНАЛЬНИЙ БАНК» / «УКРАЇНИ»; внизу — «2 / ГРИВНІ» и логотип Монетного двора Национального банка Украины.

На реверсе силуэтное изображение Георгия Нарбута, справа от которого изображен родовой герб Нарбутов, под которым помещены годы жизни — «1886 / 1920» и полукругом размещена надпись «ГЕОРГІЙ НАРБУТ».

В том же году, 10 марта, почтой Украины и издательством «Марка України» был сделан выпуск коммеморативной почтовой марки с купоном по случаю 120-летнего юбилея художника. Автор дизайна марки и купона — Владимир Таран. Были также подготовлены конверт первого дня с графическим портретом Георгия Нарбута (художник В. Таран) и специальный почтовый штемпель (автор Александр Сталмокас), на котором воспроизведён нарбутовский рисунок женской головы, символизирующей Украину, с марки УНР в 30 шагов.

В 2008 году почта Украины выпустила два почтовых блока, посвящённых 90-летию первых почтовых марок УНР. На марках, составляющих блоки, изображены первые марки УНР, а на купонах — портреты Г.И. Нарбута и А.Ф. Середы.